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过氧化氢是什么共价键(过氧化氢共价式)

导语:JACS:用于生产过氧化氢的共价有机骨架光催化剂的加速合成和发现

开发了一种高通量声化学合成和测试策略,以发现用于光催化的共价有机框架(COF)。总共合成了76种共轭聚合物,包括60种结晶COF,其中 18种以前未报道过。然后筛选这些COF以使用水和氧气生产光催化过氧化氢 (H2O2)。其中一种 COF,即 sonoCOF-F2,被发现是用于光催化 H2O2的优异光催化剂即使在没有牺牲剂量的情况下也能生产。然而,经过长期光催化测试,亚胺 sonoCOF-F2转变为酰胺连接的COF,结晶度降低,电子共轭损失,光催化活性降低。当引入苯甲醇形成两相催化体系时,sonoCOF-F2的光稳定性大大增强,导致H2O2稳定生成至少1周。

要点一:总共成功合成了76种共轭聚合物(10种组合未能产生聚合物),其中60种材料显示出良好的结晶度。这包括18个未报告的具有1D或2D拓扑结构的晶体COF结构。为了获得结晶材料,必须考虑乙酸(AcOH)的浓度和活化条件,因为各种单体的反应性不同以及所得骨架的稳定性不同。因此,没有全局最优合成或后处理方法。例如,sonoCOF-A1 化学性质非常稳定,其单体DMTA和TAPB表现出良好的反应性;因此可以使用各种浓度的AcOH(1、3、6、9 和 12 M)通过真空干燥直接过滤来制备和分离结晶 sonoCOF-A1,尽管产率不同。

要点二:此外,长期光催化测试表明,sono-COF-F2可以在1周内连续产生 H2O2(H2O2的最终浓度=116 mM,基于催化剂质量的平均持续H2O2生产速率为414.6 mmol h–1 g–1)。

DOI:10.1021/jacs.2c02666

校对人:吴春旭

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